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我院院長唐少春教授和南大孟祥康教授團隊在商用鋰硫電池隔膜雙向高性能催化劑開發方麵取得進展

發布時間:2022-08-29點擊(ji)量:339

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第(di)一(yi)作(zuo)者(zhe):任(ren)逸(yi)倫(lun),昌(chang)紹(shao)忠(zhong),胡(hu)立(li)兵

通(tong)訊(xun)作者:唐少春(chun),孟祥(xiang)康(kang)

 

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加(jia)速(su)硫(liu)氧化還原反(fan)應和抑(yi)製多(duo)硫化(hua)鋰(li)(LiPS) 的(de)穿(chuan)梭效應(ying)對鋰硫 (Li-S) 電(dian)池(chi)的性(xing)能(neng)提升(sheng)及商(shang)業(ye)化應用(yong)至(zhi)關(guan)重要(yao)。近(jin)日(ri),唐少(shao)春教授、孟(meng)祥康教(jiao)授(shou)團隊開(kai)發出(chu)了一種高效(xiao)的雙向(xiang)電催化劑(Ti3C2/(NiCo)0.85Se),該(gai)催化劑由(you)均勻(yun)分散的(NiCo)0.85Se納米顆粒(li)嵌入(ru)二(er)維Ti3C2納米(mi)片(pian)所(suo)組(zu)成。通過電化學(xue)分析與(yu)理論(lun)計(ji)算(suan),研(yan)發的Ti3C2/(NiCo)0.85Se異質結被(bei)證明(ming)為結構(gou)穩定(ding)的雙向電催化,不僅(jin)為(wei)催化過程提供了豐(feng)富(fu)活性位點,而(er)且為固定LiPSs提(ti)供了大(da)量(liang)親(qin)鋰-親位(wei)點(dian)。此(ci)外(wai),(NiCo)0.85Se納米粒子(zi)防(fang)止(zhi)了(le)Ti3C2納米片的堆(dui)疊(die),確(que)保(bao)了快(kuai)速電子/離子傳(chuan)輸(shu)。

將(jiang)Ti3C2/(NiCo)0.85Se用於(yu)Li-S 電池商用隔膜(mo)的表(biao)麵(mian)改(gai)性,電池表現(xian)出了優(you)異(yi)的循環穩定性:經(jing)過(guo)2000 次循環(1C)後(hou)容(rong)量衰(shuai)減(jian)率僅為0.03%。在(zai)硫負(fu)載(zai)高(gao)達(da)6.4 mg cm-2和(he)8 μL mg-1低電解(jie)質(zhi)/硫比(bi)例(li)的情(qing)況(kuang)下,電池容量保持9.7 mAh cm-2。這(zhe)項(xiang)工(gong)作為設(she)計具(ju)有(you)顯(xian)著(zhu)循環穩定性的高性能鋰硫電池雙向電催(cui)化劑(ji)提供(gong)了一般(ban)策略(lve)。

本文亮(liang)點

1. 開發出了一種嵌(qian)入導(dao)電二維(wei)Ti3C2納米片中均(jun)勻分(fen)散(NiCo)0.85Se納米顆粒的高效雙(shuang)向電催化劑。

2. Ti3C2/(NiCo)0.85Se異質結構誘導Li2S均勻成(cheng)核(he)並(bing)催化其(qi)分解,並提供豐富的親鋰-硫磺(huang)錨(mao)定位點固(gu)定LiPSs。

3. 開發(fa)的電催化劑賦(fu)予(yu)Li-S電池超(chao)高的循環穩定性,在1 C下超過 2000次(ci)循環(huan),單(dan)個循環的容量衰減僅為0.03%。

 

圖文解析

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1. a) Ti3C2/(NiCo)0.85Se 的合成示(shi)意(yi)圖Ti3C2/(NiCo)0.85Seb) TEM 圖(tu)像,c,d) HRTEM 圖(tu)像,e) SAED 衍(yan)射圖,和f) HADDF-STEM 圖(tu)像和相應的元素映射。g) XRD和h)Ti3C2/(NiCo)0.85Se、Ti3C2(NiCo)0.85Se的XPS測(ce)量光(guang)譜。i) Ti3C2/(NiCo)0.85Se的 N2吸附-脫(tuo)附(fu)等(deng)溫線(xian)曲線和孔(kong)徑分布(bu)。

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2.a) PP 和 b) Ti3C2/(NiCo)0.85Se@hby0PP 的 SEM 圖像(xiang)和數(shu)碼照(zhao)片(插圖)。Ti3C2/(NiCo)0.85Se@hby0PP 隔(ge)膜的c) 橫(heng)截(jie)麵 SEM 圖像,d) SEM 圖像和相應的元素映射(she),以(yi)及(ji) e)數碼(ma)照片。f-i) 不同隔(ge)膜的多硫化物滲(shen)透測試。A:PP,B:Ti3C2@PP,C:(NiCo)0.85Se@hby0PP 和 D:Ti3C2/(NiCo)0.85Se@hby0PP。

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3.a) 添(tian)加 Ti3C2/(NiCo)0.85Se、 (NiCo)0.85Se 和 Ti3C2Li2S6溶(rong)液(ye)的紫(zi)外-可(ke)見吸收(shou)光譜(pu)。 插圖是 Li2S6溶液的數碼照片。高分辨率b) Se 3d, c) Ti 2p, d) Ni 2p 和 e) Co 2p 吸附 Li2S6前(qian)後的XPS 光譜。 f) 對(dui)稱(cheng)電池在 0.5 mV s-1時(shi)的CV 曲(qu)線。Ti3C2/(NiCo)0.85Se 電極(ji)的 g) 恒(heng)電位放電,h) SEM 圖像和 i)恒(heng)電位充(chong)電曲線

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4.a) CV 曲線和 b) 從(cong)不同(tong)電池B 峰計算的 Tafel 圖。c) Ti3C2/(NiCo)0.85Se@hby0PP在不同掃(sao)描(miao)速率(lv)下的CV曲線。d) A、e) B 和 f) C 的 CV 峰(feng)值(zhi)與掃描速率的平方(fang)根(gen)的關係圖。g) Ti3C2/(NiCo)0.85Se@hby0PP電池在不同溫度下的CV曲線。 h) Li2S4轉(zhuan)化反應與溫(wen)度的關係。i) Li2Sn還原的活(huo)化能(Ea)。

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5.a-c) 不同電池在 0.1C 時的 GITT 電壓(ya)曲線。d) Li2S 成核點和 Li2S 活化點的電位差(cha)。e) EIS曲線和 f) 不同電池的倍率性能。g-h)不同電池在 0.2 C 的第一個(ge)循環中的恒電流(liu)充放電曲線。i)不同倍(bei)率的充放電曲線之間(jian)的電勢(shi)差

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6. a) 0.2 C, b) 充放(fang)電曲線和 c) 在不同電池的不同循環中(zhong)的低平(ping)台(表示為 QL)的放電容量。d) 1 C 下的長(zhang)期(qi)循環性能。插圖是(shi)一張(zhang)照片顯示了由Ti3C2/(NiCo)0.85Se@hby0PP 電池供電的 LED燈(deng)。e) Ti3C2/(NiCo)0.85Se@hby0PP 電池與報(bao)道(dao)的複(fu)合材(cai)料(liao)的電化學性能比較。f) Ti3C2/(NiCo)0.85Se@hby0PP 在 0.1 C 下的電化學性能,S 負載量約(yue)為 6.4 mg cm-2E/S 比為 8 μL mg-1g) Ti3C2/(NiCo)0.85Se@hby0PP電池經過循環測試後從中拆(chai)解回收的隔膜和鋰箔(bo)的 SEM圖像。 

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7.a) Li2S4Ti3C2/(NiCo)0.85Se 上的電子密(mi)度(du)差異。b) (NiCo)0.85Se 和 Ti3C2/(NiCo)0.85Se 對硫物的計算吸(xi)附能。c) (NiCo)0.85Se 和 Ti3C2/(NiCo)0.85Se 上從 S8還原為Li2S 的相對自(zi)由能(插圖:硫物(wu)Ti3C2/(NiCo)0.85Se 基底(di)上的優化吸附結構)。d-f) Li2S 在 Ti3C2/(NiCo)0.85Se、Ti3C2(NiCo)0.85Se 上(shang)的分解勢壘的能量分布(插(cha)圖:Li2S 擴(kuo)散(san)路徑(jing)的相應分解)。

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8. Li2S 在 Ti3C2/(NiCo)0.85Se 基體(ti)上的成核和溶解機(ji)理示意圖。

總(zong)結(jie)與展(zhan)望(wang)

總之,團(tuan)隊(dui)展示了一種(zhong)由0D (NiCo)0.85Se納(na)米顆(ke)粒和2D Ti3C2納米片製(zhi)成的雙向電催化劑,旨(zhi)在提高Li-S 電池的電化學性能。實(shi)驗和理(li)論分析(xi)均證(zheng)實,Ti3C2/(NiCo)0.85Se異質結構不僅由於親鋰-親硫結合(he)位點而協(xie)同錨定LiPSs,而且(qie)還(hai)促(cu)進了LiPSs的轉化反應和Li2S的分解。組裝(zhuang)後的鋰硫電池在5 C下具有600.3 mAh g-1的出色(se)倍率能力(li)和出色的循(xun)環穩(wen)定性,在2000次循環下,在1 C下每(mei)循環0.03%的超低(di)容量衰減率。此外,在6.4 mg cm-2的高硫負載量和8 μL mg-1的貧(pin)E/S比下,實現了 9.7 mAh cm-2的高麵積(ji)容量。這項工作為開發先(xian)進的雙向異質結構以調(diao)整高性能Li-S電池LiPSs氧(yang)化還原(yuan)反應提供了新(xin)的見(jian)解。

該工作得(de)到(dao)了國家(jia)自然(ran)科學基(ji)金(jin)(51771090),江(jiang)蘇省(sheng)科(ke)技(ji)廳(ting)重(zhong)點研發計劃(hua)(BE2020684),中央高校(xiao)基本科研業務費(fei)專項資金(14380163)的聯(lian)合支持(chi)。

 

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